【儀表網 研發快訊】近日，中國科學院大連化學物理研究所能源催化轉化全國重點實驗室碳基資源電催化轉化研究組(523組)包信和院士、高敦峰研究員團隊，在煤基乙炔制乙烯研究方面取得新進展，通過調控催化劑顆粒間傳質，提高了乙炔電催化半加氫反應性能，實現了安培級電流密度下的乙烯電合成。
乙烯是一種重要的基礎化工原料，目前主要通過石油烴的蒸汽裂解工藝生產。鑒于我國富煤少油的能源資源稟賦特征，近年來煤基乙炔制乙烯成為一條重要的非石油路線。由可再生能源驅動、以水為氫源的乙炔電催化半加氫制乙烯過程具有反應條件溫和、低碳排放等優勢，但仍存在反應過電位高、乙烯生成速率和選擇性較低等瓶頸問題。當前，研究主要集中在催化活性結構的調控上，而介觀尺度上的傳質效應經常被忽視。
在本工作中，團隊通過定量分析揭示了氣體擴散電極催化劑層中顆粒間傳質的關鍵作用。增加銅立方體的平均顆粒間距離(interparticle distance)可提升乙炔電催化半加氫制乙烯性能。當銅立方體電極的平均顆粒間距離增加至265 nm時，在堿性膜電極電解器中實現了97.4%的乙烯法拉第效率和1.5 A cm−2的乙烯分電流密度。電化學阻抗譜、工況拉曼光譜和有限元模擬結果表明，增加銅立方體顆粒間距離能有效促進顆粒間乙炔和乙烯的傳質，加速乙炔吸附和乙烯脫附過程，從而實現高效的乙烯電合成。本研究表明，未來高效電催化體系的理性設計需要充分考慮介觀尺度上傳質的影響。
相關研究成果以“Ethylene Electrosynthesis from Acetylene at Ampere-Level Current Density via Promoting Interparticle Mass Transport”為題，于近日發表在《德國應用化學》(Angewandte Chemie International Edition)上。該工作的第一作者是我所523組博士研究生閆傳傳。上述工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中國科學院B類先導專項“能源電催化的動態解析與智能設計”、遼寧濱海實驗室、遼寧省興遼英才計劃、大連市杰出青年科技人才支持計劃等項目的支持。
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