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            摘要固態聚合物電解質雖具柔韌性與安全性,但其室溫離子電導率和遷移數較低,限制了實際應用。近日,研究團隊通過引入圖靈結構,開發出一種新型可回收圖靈結構聚合物電解質(TPE)。

              【儀表網 研發快訊】近日,山東大學化學與化工學院前沿化學研究院物質創制與能量轉換科學研究中心李國興教授團隊在高性能二次電池方面取得系列進展。研究結果發表在國際學術期刊Angewandte Chemie International Edition(影響因子:16.9)、ACS Energy Letters(影響因子:18.2)、Advanced Functional Materials (影響因子:19)、Energy Storage Materials(影響因子:20.2)。
             
            圖1. TPEs的形成過程及其特性。
             
              固態聚合物電解質雖具柔韌性與安全性,但其室溫離子電導率和遷移數較低,限制了實際應用。近日,研究團隊通過引入圖靈結構,開發出一種新型可回收圖靈結構聚合物電解質(TPE)。該結構通過溶劑蒸發與氫鍵協同作用,在反應-擴散不平衡條件下原位形成,為鋰離子提供了快速傳導通道與自富集區域,實現三維滲流傳導,顯著降低遷移能壘,從而提升離子電導率與遷移數。TPE在多種固態電池體系和寬溫域下均表現出穩定循環性能,并兼具可回收、熱穩定、柔韌、自愈合及阻燃等優點,保障了長期使用的安全性與可靠性。該研究證明了圖靈結構在儲能領域的普適性,為發展高安全、長壽命固態電池提供了新途徑。成果以“Recyclable Turing-Structured Polymer Electrolytes for Sustainable Solid-State Batteries”為題發表于Angew. Chem. Int. Ed.。
             
            圖2. 基于陰離子-π相互作用構筑富含陰離子的IHP。
             
              近期,研究團隊還首次提出基于“陰離子-π作用”調控電極界面的策略,研究了陰離子-π相互作用對內赫姆霍茲層(IHP)、電解液的溶劑化結構及SEI膜的影響,在無負極鋰金屬電池中展現出較好的電化學性能。該研究提出基于陰離子-π作用的電極界面調控策略具有較好的普適性,在多種二次電池體系(快充電池、固態電池、Li/Na/Zn/Mg離子電池等)中均具有很好的應用潛力(Angew. Chem. Int. Ed.2025, 64, e202412955)。
             
            圖3. 新型添加劑誘導構筑分子/離子錨定電極界面。
             
              此外,研究團隊通過精準的分子/離子錨定策略,使用一種新型的電解液添加劑(2-(三氟甲氧基)苯硼酸,2-FMPBA),成功實現了穩定的4.8 V高電壓快充鋰金屬電池。2-FMPBA添加劑可有現在正極分解,形成一種含LiF、LixPOyF和BxOy成分的保護性正極電解液界面(CEI)層,可有效抑制了過渡金屬溶解和氣體釋放,從而在4.8 V高電壓下實現了超穩定的三元NCM622基快充鋰金屬電池。這項工作充分彰顯了簡單電解液添加劑策略的巨大潛力,它可同時穩定鋰金屬負極、增強超高電壓下正極的結構穩定性,并實現優異的快充性能。(ACS Energy Lett. 2025, 10, 779–787)。
             
              研究團隊還設計了一種自組裝四鋰羧基卟啉超分子負極(SA-TCPP-Li),其通過π-π堆積與鋰鍵協同作用構建出有序、可自擴張的離子通道,并誘發界面電動效應(表面電傳導+電滲流),顯著提高了鋰離子傳輸動力學。此外,其大量離域的π電子和有序的鋰羧酸基團促進了陰離子分解,形成富含鋰氟的固體電解質界面,同步降低體相與界面輸運阻力,最終獲得了兼具高容量、極速充電與長壽命的鋰離子電池負極(Energy Storage Mater. 2025, 82, 104593)。
             
              以上研究成果,山東大學均為第一完成單位,李國興教授為通訊作者。李國興教授長期從事高性能可充電電池、儲能材料、石墨炔基材料的研究和開發。相關研究成果已發表在Nat. Energy,Nat. Commun.,Angew. Chem. Int. Ed.,Adv. Mater.,J. Am. Chem. Soc.,Adv. Energy Mater.,Adv. Funct. Mater.,ACS Nano,ACS Energy Lett.等國際學術期刊。研究成果得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、山東省自然科學基金、山東省泰山學者計劃、山東大學杰出中青年學者等多個項目的資助。

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