【儀表網 研發快訊】除了高容量穩定的正負極材料，鋰離子電池(LIB)的成功應用主要歸功于在電極-電解液界面處形成良好的鈍化膜(也被稱為固體電解質界面SEI膜)，阻止了界面副反應。SEI膜具有復雜的結構和成分，通常包含多種理化性質顯著差異的有機與無機、結晶與非晶物種。在實際電池運行過程中，SEI膜的結構和成分會動態演變，控制著電池內部反應動力學和健康狀態。因此，深入揭示SEI膜的形成、生長與演化機制，對從根本上提升電池性能具有重大科學意義與應用價值。
中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心的王雪鋒特聘研究員團隊一直聚焦電極-電解液界面動態演變過程，結合冷凍電鏡技術和其他先進表征方法，揭示界面相在不同工況下的形成機制和演變過程。在2023年，發現了降低溫度導致電解液不徹底分解，在金屬鋰負極表面形成阻礙鋰離子傳輸的富有機亞穩態SEI膜，從而提出通過“低LUMO能級+極性基團”電解液設計策略形成富無機SEI膜來提高電池的低溫容量(Nat. Commun. 2023,14,4474)。 在此研究基礎上，他們繼續深入研究負極界面在不同電流密度下的形成與演變規律，揭示了電流密度會改變電解液中溶劑與鋰鹽的分解路徑(即SEI膜形成路徑)：在小電流時，電解液優先發生單電子還原反應，形成富含有機物的SEI界面相；在大電流密度時(快速化成)，電解液優先發生雙電子還原，形成富含無機物的SEI界面相。進一步研究發現，無機物的形核與生長過程符合經典形核理論，且隨著電流密度升高，生成的無機物數量顯著增多、粒徑明顯減小。同時，這些細小的無機顆粒在SEI膜內緊密堆疊且分布均勻，一方面可為Li+提供豐富的晶界傳輸通道，有效降低Li+遷移勢壘、提升其在界面的傳輸速率，提高電池的倍率性能，另一方面致密結構可抑制電解液的持續分解，從而保障后續快速充電過程中SEI膜的動態穩定性。這種界面層增強了界面離子傳輸，改善了石墨負極的快充性能。該研究成果突破了常規認識，為高性能二次電池的界面設計和性能提升提供了全新思路與實驗依據。
相關成果以“Rapidly-Formed Interphase Facilitating Fast-Charging Lithium-Ion Batteries”為題發表在國際頂級期刊ACS Energy Letters上。上述研究工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金委和北京市自然科學基金的資助。
圖 (a) 電流密度衍生界面演變規律示意圖；(b)界面離子傳輸阻抗；(c)不同化成制度下電極倍率性能；(d)快速化成界面結構；(e)快速化成界面演變結構。
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