【儀表網 研發快訊】中性水系有機液流電池(AORFBs)因其資源豐富、分子結構可調、本征安全性高以及環境友好等特點，在大規模儲能領域展現出廣闊的應用前景，有望推動可再生能源從輔助能源向主導能源的轉變。電解液作為液流電池的關鍵組成部分和能量存儲的核心單元，其性能直接決定了電池的成本、能量密度與循環壽命。2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧自由基(TEMPO)是當前AORFBs中研究最為廣泛的正極電解液材料，然而在其4號位引入親水性取代基以提高溶解度的過程中，會引發質子誘導的開環降解反應，從而導致分子結構破壞和電池容量的快速衰減，這也極大限制了AORFBs的研究及產業化進展。
針對上述問題，西安交通大學前沿院何剛教授課題組在前人工作的基礎上，通過N-乙酰氨基橋連與含氮雜環接枝策略，設計合成了5種TEMPO衍生物。結合原子偶極矩校正的赫希菲爾德電荷(ADCH)、福井函數及線性離子阱質譜(LTQ-XL)分析發現，芳香族雜環功能化可在氧化還原循環過程中實現有利的電荷重分布，同時提升氧化還原動力學性能與分子穩定性。其中，二甲基氨基吡啶功能化的TEMPO(DMA-TEMPO)表現出更強的共軛效應與堿性，能有效抑制質子驅動的開環反應，顯著增強分子結構穩定性。電池性能測試表明，1 M的 DMA-TEMPO 正極電解液具有優異的循環性能，560次循環后容量保持率仍達99.98%；2 M體系在100次循環后容量保持率仍為97%，與結構類似物1 M PA-TEMPO相比，其循環壽命提升了18倍。
該研究提出了一種合理的分子工程策略，通過調控電子密度實現氧化還原活性與結構完整性的同步優化，闡明了芳香族雜環的引入可在氧化還原循環過程中實現高效的分子內電荷重分布，能有效抑制質子誘導的開環反應，確保優異的氧化還原穩定性。為高性能水系有機氧化還原液流電池中耐質子有機正極電解液的設計提供了新的思路，并為下一代有機液流電池在大規模可持續儲能中的應用奠定了堅實基礎。以上研究結果以論文形式發表在國際化學領域權威期刊《德國應用化學》(Angewandte Chemie International Edition)上，并被選為Inside Cover。西安交通大學前沿院碩士研究生趙玉婕和青年教師劉旭(青秀)為論文共同第一作者，何剛教授為論文通訊作者，西安交通大學為論文唯一通訊作者單位，相關工作得到了西安交通大學物理學院侯高磊和李亞柯教授的支持。這也是何剛教授課題組在液流電池正極電解質材料研究領域中的重要突破。
該工作得到了國家重點研發計劃項目、國家自然科學基金、陜西省科技創新指導專項，西安交通大學自主創新能力提升項目、中央高校基本科研經費及分析測試共享中心等的支持。
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