【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，東南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院、江蘇省富碳材料與器件工程實(shí)驗(yàn)中心的張?jiān)〗淌趫F(tuán)隊(duì)提出通過分子電容器介導(dǎo)的時(shí)空電子協(xié)同策略，成功將二維氮化碳的電化學(xué)發(fā)光效率提升至商業(yè)化基準(zhǔn)體系的1480倍。相關(guān)成果以“Boosting Electrochemiluminescence of Carbon Nitrides via Molecular Capacitor-Mediated Spatiotemporal Electron Coordination(通過分子電容器介導(dǎo)的時(shí)空電子協(xié)同提升氮化碳電化學(xué)發(fā)光效率)”為題在國際知名學(xué)術(shù)期刊Advanced Science(《先進(jìn)科學(xué)》)在線發(fā)表。該研究為高性能電化學(xué)發(fā)光傳感器的開發(fā)提供了新思路，并在環(huán)境污染物檢測(cè)中展現(xiàn)出巨大應(yīng)用潛力。
電化學(xué)發(fā)光是一種通過電化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生光信號(hào)的技術(shù)，具有靈敏度高、背景噪聲低和可控性高等優(yōu)勢(shì)，已經(jīng)廣泛應(yīng)用于150多種重要疾病(如腫瘤)標(biāo)志物的臨床診斷。張?jiān)〗淌趫F(tuán)隊(duì)長期致力于發(fā)展具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的二維氮化碳新型電化學(xué)發(fā)光體系，然而與其他電化學(xué)發(fā)光體系一樣，其電子傳遞與發(fā)光過程在時(shí)間尺度和空間上不匹配，導(dǎo)致電子要么跑太快沒來得及發(fā)光就溜走，要么反應(yīng)節(jié)奏慢半拍，發(fā)光效率低下。
張?jiān)〗淌趫F(tuán)隊(duì)受自然界光合作用啟發(fā)，提出通過在氮化碳材料中引入氮空位(N-vacancies)和氰基終端(–C≡N)作為“分子電容器”，如同給電子建了個(gè)“臨時(shí)中轉(zhuǎn)站”：一方面，“中轉(zhuǎn)站”能把電子“關(guān)”在里面(空間協(xié)同)，讓它們更容易碰面、結(jié)合發(fā)光；另一方面，“中轉(zhuǎn)站”還能調(diào)節(jié)電子的運(yùn)動(dòng)節(jié)奏(時(shí)間協(xié)同)，讓電子傳輸、電極反應(yīng)這兩個(gè)“步驟”不再“各忙各的”，而是精準(zhǔn)配合，減少效能。該策略有效調(diào)控了電子的捕獲、積累與釋放過程，實(shí)現(xiàn)了電子在空間和時(shí)間上的協(xié)同作用。最終，氮化碳的電化學(xué)發(fā)光效率提升了高達(dá)100倍，達(dá)到商業(yè)化基準(zhǔn)體系的1480倍。該研究進(jìn)一步以環(huán)境污染物亞硝酸根的檢測(cè)為概念性應(yīng)用，構(gòu)建可視化電化學(xué)發(fā)光傳感器。基于“分子電容器”的氮化碳傳感器檢測(cè)靈敏度和線性范圍提升3個(gè)數(shù)量級(jí)，檢測(cè)限低至24.2×10-15摩爾每升。
該工作首次通過“分子電容器”策略實(shí)現(xiàn)電化學(xué)發(fā)光過程電子行為的時(shí)空協(xié)同調(diào)控，為高效電化學(xué)發(fā)光物質(zhì)的設(shè)計(jì)提供了新范式，同時(shí)也有望拓展至其他光電轉(zhuǎn)換體系，為高靈敏生物傳感、能源轉(zhuǎn)換等技術(shù)的發(fā)展提供理論和實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。
本工作的第一作者為東南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院碩士生項(xiàng)玲玲，張?jiān)〗淌诤蜕蚱G飛教授為共同通訊作者。該工作得到了國家自然科學(xué)基金和國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目的資助。
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