【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，我所太陽(yáng)能研究部(DNL16)李燦院士團(tuán)隊(duì)在等離激元耦合光子晶體光催化研究中取得新進(jìn)展。團(tuán)隊(duì)通過(guò)將金(Au)等離激元納米顆粒組裝在二氧化硅(SiO2)光子晶體中，并輔之以鉑(Pt)催化劑，構(gòu)建了三維催化劑PtAu/SiO2，實(shí)現(xiàn)了光子和等離激元量子效應(yīng)的協(xié)同，進(jìn)而以光催化甲醇脫氫為指標(biāo)反應(yīng)，揭示了其中非熱載流子機(jī)制的主導(dǎo)作用，為高效太陽(yáng)能光催化轉(zhuǎn)化提供了新思路。
太陽(yáng)能光催化中半導(dǎo)體基光催化劑存在光吸收范圍有限、載流子復(fù)合快等瓶頸。等離激元納米結(jié)構(gòu)可以拓展光吸收范圍，但其通過(guò)局域表面等離激元共振產(chǎn)生熱載流子的超快弛豫導(dǎo)致能量以熱形式耗散，限制了光催化效率。李燦團(tuán)隊(duì)早期研究發(fā)現(xiàn)，金-二氧化鈦(Au-TiO2)界面是水氧化反應(yīng)活性位點(diǎn)(JACS，2017)；隨后又基于雙金屬合金化策略，設(shè)計(jì)了銀-金(Ag-Au)(Nano Energy，2021)和金-銅(Au-Cu)粒子(Nano Energy，2024)等離基元，在光催化水氧化反應(yīng)中取得系列進(jìn)展。
在此基礎(chǔ)上，本工作創(chuàng)新性地將光子晶體與等離激元結(jié)合，利用有限元模擬指導(dǎo)材料設(shè)計(jì)，構(gòu)筑了PtAu/SiO2光子晶體催化劑。團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)，在SiO2光子晶體中引入部分光子帶隙，可基于慢光子效應(yīng)調(diào)控光的傳導(dǎo)；同時(shí)，Au納米顆粒使光子晶體形成缺陷，使光強(qiáng)在光子晶體中產(chǎn)生局部增強(qiáng)。該方法突破了常規(guī)等離激元受限于光激發(fā)產(chǎn)生熱電子、熱電子再傳熱給晶格的雙溫模型，實(shí)現(xiàn)了光子和等離激元量子效應(yīng)耦合所引入的非熱載流子路徑主導(dǎo)反應(yīng)過(guò)程。進(jìn)一步，團(tuán)隊(duì)通過(guò)提升局域光生載流子濃度，實(shí)現(xiàn)了載流子從Au到Pt的有效注入，并在Pt催化劑上完成了高效催化反應(yīng)，將甲醛產(chǎn)率提高了45倍，且選擇性超過(guò)99.8%。
相關(guān)研究成果以“Photonic-Plasmonic-Quantum Synergistic Effect on PtAu/SiO2 Catalyst Performance”為題，發(fā)表在ACS Photonics上。該工作的第一作者為DNL16國(guó)際留學(xué)生Rida Shahzadi Haider。以上工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委“人工光合成”基礎(chǔ)科學(xué)中心項(xiàng)目、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等項(xiàng)目的資助。(文/圖 趙劍鋒、Rida Shahzadi Haider)
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