【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，中國科學院大連化學物理研究所碳資源小分子與氫能利用研究組(DNL1905組)李慧研究員等與大連理工大學劉毅教授、崔兆侖副教授和易顏輝副教授團隊合作，構(gòu)建了一種新型的等離子體增強雙膜氨分解系統(tǒng)(PEDMADS)。該系統(tǒng)巧妙地融合了低溫等離子體催化技術、高性能超薄鈀(Pd)膜，以及用于氨回收的S-1分子篩膜，在400 ℃的溫和條件下，可實現(xiàn)1567 mmol g-1 h-1的氫氣(H2)時空產(chǎn)率，為高效、可持續(xù)的氨-氫能源循環(huán)提供了新路徑。
氨(NH3)作為一種主要的零碳氫載體，在未來可持續(xù)能源體系中占有重要地位。然而，傳統(tǒng)的催化氨分解技術受熱力學和動力學限制，通常需要550 ℃以上的高溫，導致能耗高、催化劑易燒結(jié)。將反應與產(chǎn)物原位分離相結(jié)合的膜反應器技術是解決這一難題的有效策略。其中，鈀(Pd)基復合膜因其對H2的優(yōu)異選擇性滲透能力，能原位移除產(chǎn)物H2，打破反應的平衡限制，從而提高氨的單程轉(zhuǎn)化率。然而，傳統(tǒng)熱驅(qū)動鈀膜反應器仍受限于催化劑在低溫下的活性不足問題。
在本工作中，合作團隊構(gòu)建的PEDMADS系統(tǒng)的核心材料之一是李慧等開發(fā)的高性能超薄鈀膜。該鈀膜通過化學鍍法制備在多孔α-氧化鋁(α-Al2O3)基底內(nèi)表面，形成了厚度1.8 μm的致密、高純度金屬鈀層，遠低于傳統(tǒng)毛細鈀管的厚度(一般大于50 μm)。在反應器中，該鈀膜作為一臺高效的“氫泵”，可原位、連續(xù)地將產(chǎn)物H2從反應區(qū)移除。PEDMADS系統(tǒng)的另一核心材料是劉毅團隊開發(fā)的低溫等離子體(DBD)協(xié)同ALD技術制備的釕/二氧化硅(Ru/SiO2)催化劑。研究發(fā)現(xiàn)，等離子體在400 ℃的溫和條件下高效活化了NH3(轉(zhuǎn)化率為52.1%)，產(chǎn)生的高分壓H2為鈀膜的滲透提供了驅(qū)動力；鈀膜的及時移除反過來又打破了反應平衡，使NH3轉(zhuǎn)化率在等離子體基礎上進一步相對提升了24.8%，最終達到65.0%。這種“等離子體催化”與“鈀膜分離”的強協(xié)同效應，強化了低溫氨分解過程，提高了H2產(chǎn)率，降低了系統(tǒng)能耗。
此外，該系統(tǒng)還集成了下游S-1分子篩膜級聯(lián)模塊，用于高效回收未反應的NH3(回收率大于87%)，實現(xiàn)了原料的閉路循環(huán)。技術經(jīng)濟分析表明，該集成系統(tǒng)相較于傳統(tǒng)熱過程，可將碳足跡降低95.9%，并有潛力滿足美國能源部(DOE)的綠色H2成本目標，展現(xiàn)了優(yōu)良的工業(yè)應用前景。
本工作在氨分解鈀膜反應器(Chem. Eng. J.，2020)和超薄鈀膜制備(J. Mater. Chem.A，2025)等前期系列工作的基礎上，進一步展示了高性能鈀膜在新型等離子體耦合反應體系中的關鍵協(xié)同作用。
此前，李慧等針對超薄鈀膜產(chǎn)業(yè)化應用中的關鍵問題，開發(fā)了多項鈀膜制備新技術和新工藝并實現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化應用，為芯片和金剛石等材料生產(chǎn)提供80多臺鈀膜純化器，相關產(chǎn)品已獲得歐盟認證和CNAS認證，且已實現(xiàn)無故障運行超過三年。該技術先后入選工信部國家新材料產(chǎn)業(yè)發(fā)展專業(yè)咨詢委員會《產(chǎn)業(yè)基礎創(chuàng)新發(fā)展目錄》和2025年“中國科學院自主研制科學儀器”。
相關成果以“Plasma-Driven Dual-Membrane System for Intensified Hydrogen Production with Integrated Ammonia Recovery”為題，發(fā)表在《美國化學會志》(Journal of the American Chemical Society)上。該工作得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、遼寧省興遼英才計劃等項目的支持。
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