【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】10月10日，《自然·能源》(Nature Energy)在線發(fā)表了武漢光電國家研究中心陳煒-劉宗豪團(tuán)隊(duì)題為“Aromatic interaction-driven out-of-plane orientation for inverted perovskite solar cells with improved efficiency”的研究論文。
反式鈣鈦礦太陽能電池因其良好的穩(wěn)定性和與疊層電池技術(shù)的兼容性，被視為最具商業(yè)化前景的技術(shù)路線之一。其中，甲脒-銫基鈣鈦礦(FA1−xCsxPbI3)因其理想的光學(xué)帶隙，被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)更高光電轉(zhuǎn)換效率的理想材料。在溶液法制備過程中，通過精準(zhǔn)調(diào)控晶體生長(zhǎng)過程，實(shí)現(xiàn)有序成核/生長(zhǎng)與取向控制，從而獲得高質(zhì)量、高取向性的鈣鈦礦薄膜，是進(jìn)一步提升器件性能的關(guān)鍵途徑。具有面外取向的鈣鈦礦薄膜表現(xiàn)為(100)晶面平行于基底的堆疊結(jié)構(gòu)，這種結(jié)構(gòu)兼具優(yōu)異的電荷傳輸特性和較低的缺陷密度，有助于實(shí)現(xiàn)更高效的器件性能。然而，現(xiàn)有研究多采用僅具單一作用機(jī)制的添加劑，對(duì)基于雙添加劑間分子相互作用、協(xié)同調(diào)控晶體學(xué)取向的策略探索仍顯不足。此外，關(guān)于高取向性鈣鈦礦薄膜(尤其是FA1−xCsxPbI3)的形成機(jī)制，目前理解尚不深入，亟待系統(tǒng)闡釋。因此，發(fā)展一種能夠同步調(diào)控成核過程、晶體取向與缺陷抑制的整體性策略，對(duì)充分釋放反式鈣鈦礦太陽能電池性能潛力具有重要意義。
針對(duì)上述挑戰(zhàn)，陳煒-劉宗豪團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地提出了一種基于芳香相互作用協(xié)同調(diào)控的雙分子添加劑晶體調(diào)控策略。研究團(tuán)隊(duì)選取了兩種含有萘環(huán)的分子：6-羥基-2-萘磺酸鉀(PHNS)和6-溴-2-萘胺鹽酸鹽(BNAC)，協(xié)同作用于鈣鈦礦結(jié)晶過程。其中，PHNS中的羥基和磺酸基團(tuán)可與Pb2+離子配位，而BNAC中的銨陽離子則可占據(jù)FA+位點(diǎn)。尤為關(guān)鍵的是，兩個(gè)分子中的萘基在 [PbI6]4−八面體旁形成緊密的芳香堆積結(jié)構(gòu)，從而誘導(dǎo)晶體沿(100)晶面擇優(yōu)面外取向生長(zhǎng)。這種高度有序的生長(zhǎng)模式減少了晶界數(shù)量，提升了薄膜的整體晶體質(zhì)量(圖1)。核奧弗豪澤效應(yīng)光譜和橫截面TEM及相應(yīng)的電子能量損失光譜分析表明了芳香堆積結(jié)構(gòu)是誘導(dǎo)特定取向生長(zhǎng)的關(guān)鍵(圖2)。此外，芳香相互作用還增強(qiáng)了對(duì)鈣鈦礦薄膜中不同類型缺陷的協(xié)同鈍化效果，顯著降低薄膜缺陷密度(圖3)。
基于該雙分子策略制備的反式鈣鈦礦太陽能電池實(shí)現(xiàn)了27.02%的光電轉(zhuǎn)換效率(認(rèn)證效率達(dá)26.88%)，是目前已報(bào)道的單結(jié)器件最高效率之一(圖4)。器件同時(shí)展現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性，在連續(xù)工作2000小時(shí)后仍能保持初始效率的98.2%。此外，研究團(tuán)隊(duì)制備的孔徑面積為11.09 cm2的反式微型組件實(shí)現(xiàn)了23.18%的認(rèn)證穩(wěn)態(tài)效率。將該策略拓展至窄帶隙鈣鈦礦體系后，同樣具備誘導(dǎo)面外擇優(yōu)取向性的效果，基于此制備的全鈣鈦礦疊層太陽能電池則實(shí)現(xiàn)了29.07%的認(rèn)證效率。
圖1 鈣鈦礦晶體結(jié)構(gòu)與取向
圖2 鈣鈦礦晶體生長(zhǎng)機(jī)理
圖3 鈣鈦礦薄膜的光電特性
圖4 器件的光伏性能
華中科技大學(xué)周琪森博士后、王佳楠博士、苗天胤碩士、陳銳博士后和北京工業(yè)大學(xué)黃國裕博士為論文的共同第一作者，華中科技大學(xué)陳煒教授、劉宗豪副教授、北京工業(yè)大學(xué)盧岳研究員、深圳職業(yè)技術(shù)大學(xué)李競(jìng)白副教授為共同通訊作者，華中科技大學(xué)為第一通訊單位。在合作貢獻(xiàn)方面，盧岳研究員團(tuán)隊(duì)主導(dǎo)完成了透射電子顯微鏡(TEM)的表征和分析工作，李競(jìng)白副教授團(tuán)隊(duì)負(fù)責(zé)了理論計(jì)算部分的研究。此外，該研究工作得到了科技部國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目、國家自然科學(xué)基金、光谷實(shí)驗(yàn)室創(chuàng)新計(jì)劃、中國博士后科學(xué)基金、華中科技大學(xué)“基礎(chǔ)研究支持計(jì)劃”、華中科技大學(xué)自主創(chuàng)新研究基金、湖北省自然科學(xué)基金、北京市自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年基金等項(xiàng)目的支持。
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